近日，化学工程学院&贵州省高等学校能源化学特色重点实验室符远翔副教授研究团队，与华南师范大学罗玉红副研究员和林晓明教授以及中国科学院福建物质结构研究所国家级人才朱起龙研究员等人合作，在关于第一性原理计算预测金属有机框架及其衍生物的储能应用发表前沿性研究综述文章，相关成果《First-principles calculation studies of metal-organic frameworks and their derivatives for electrochemical energy conversion and storage》在国际权威期刊《Coordination Chemistry Reviews》（中国科学院1区TOP期刊，影响因子（IF=23.5）上发表。贵州理工学院为第一单位，符远翔为第一作者，黄宏升教授和仇伟副教授为共同作者，罗玉红、林晓明以及朱起龙共同担任本文的通讯作者。该工作为符远翔研究团队在2025年发表的第三篇储能方面的重要成果。前两篇分别为《Materials Today Communications 2025, 46, 112534》（中国科学院3区，IF=4.3），《Journal of Colloid and Interface Science 2025, 683, 507》（中国科学院1区TOP期刊，IF=9.7）。
研究人员正日益关注为高性能二次电池和电催化领域寻求先进的电极材料。一种有效的方法涉及基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算，该方法被用于设计和制备新型电极材料。这种计算方法可在原子尺度上预测材料的电子结构、化学键合及电化学性质，以评估其能量存储与转换性能。在众多的能源材料中，金属有机框架（MOF）材料及其衍生物相较于传统电极材料展现出显着优势。这些优势包括：制备成本低、孔隙率可调、功能可定制、电化学稳定性好，以及其形成复杂异质结构的潜力。第一性原理计算能有效预测MOF基材料的电子结构以及能量转换与存储的机理（见图1）。
图1. MOF及其衍生物在电化学应用中的第一性原理计算研究的过程。
本文重点关注金属离子在MOF及其衍生物多孔结构内的吸附与扩散行为，以及它们在不同电化学条件下的电催化行为与结构稳定性。首先阐述第一性原理计算方法在电化学研究中的重要性，随后详述其在研究MOF及其衍生物于以下体系中的电化学行为方面的应用：锂离子电池、钠离子电池、钾离子电池、锂硫电池、超级电容器、电催化以及其他电池体系（见图2）。最后，我们提供机理层面的见解，并展示第一性原理计算在合理开发和优化用于多种能源应用的MOF基材料方面所具有的预测潜力（见图3）。
图2. (a) Fe-Ni MOFs、Co-Ni MOFs及Fe-Co-Ni MOFs的总态密度(TDOS)曲线图；(b) Fe-Co-Ni MOFs的分波态密度(PDOS)曲线图；Fe-Co-Ni MOFs在不同间隙位点的优化构型：(c) 24d位(Fe-Ni)、(d) 24d位(Fe-Ni-Co)、(e) 24d位(Co-Ni)、(f) 32c位(Co)、(g) 32n位(Ni)；(h) Fe-Co-Ni的三维差分电荷密度图及(i)二维等值线图。
图3. MOFs及其衍生物的设计框架示意图。
本文感谢国家自然科学基金(NSFC) (52332007和22175174)，贵州理工学院高层次人才启动项目(2023GCC021)，贵州省自然科学基金(黔科合基础ZK [2022]一般171)，贵州省高等学校能源化学特色重点实验室(黔教技[2022] 035)和贵州省青年科技拔尖人才项目(QJHKY [2022]084)等项目的资助。
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编审：冉景榆
